1972年に映画『恐怖のメロディ』に使われた「The First Time Ever I Saw Your Face(愛は面影の中に)」が全米1位の大ヒットを記録し、グラミー賞の最優秀レコード賞を受賞(この曲は元々1969年のデビューアルバムに収められていた)。続く1973年には「Killing Me Softly with His Song(やさしく歌って)」も全米1位の大ヒットを記録。これにより、グラミー賞の最優秀レコード賞、最優秀楽曲、最優秀女性ボーカルの三部門で受賞した。Record Of The Year(最優秀レコード賞)を2年連続で受賞したのは、彼女のほかにはU2のみである。1974年、「Feel Like Makin' Love(愛のためいき)」も全米1位を記録。
ダニー・ハサウェイと親交が深く、1972年と1980年にデュエット・アルバムを発表したのに加えて、「恋人は何処に(Where Is the Love)」(1972年)、「私の気持ち(The Closer I Get To You)」(1978年)などハサウェイとの共演ナンバーがアメリカでヒットしている。1982年には「メイキン・ラブ」が小ヒットした。1983年にはピーボ・ブライソンとのデュエット曲「愛のセレブレイション(Tonight, I Celebrate My Love)」がヒットした。また、1991年にはマキシ・プリーストとのデュエット曲「Set the Night to Music(ナイト・トゥ・ミュージック)」がヒットしている。
1999年、高橋真梨子の曲を英語詞でカヴァーしたアルバム『フレンズ〜ロバータ・フラック・シングス・マリコ・タカハシ』を発表。2014年には平井堅のアルバム『Ken's Bar III』に収録された「やさしく歌って」のカヴァーに本人参加した。